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La capitale e maggiore città della Sierra Leone, Freetown, è ubicata nella parte occidentale del Paese, lungo la costa atlantica; verso nord-est il territorio è più montuoso, con cime vicine ai 2.000 metri d'altitudine.
La Sierra Leone è suddivisa a livello amministrativo in 4 province, che hanno i nomi dei punti cardinali; la provincia settentrionale costituisce metà del territorio ed è anche quella più popolata, mentre la provincia occidentale è occupata in prevalenza dalla capitale e da poche aree rurali adiacenti.
Nel Paese non sono presenti molte città importanti, con la capitale che supera il milione di abitanti ed altri 4 centri abitati sopra le centomila persone; ognuna delle 4 province ha comunque almeno una città rilevante.